大气化学与全球气候变化 - Atmospheric Chemistry and Global Climate Change Research Group @ IAP CAS

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  大 气 化 学 与 全 球 气 候 变 化 A t m o s p h e r i c C h e m i s t r y a n d G l o b a l C l i m a t e C h a n g e R e s e a r c h G r o u p @ I A P C A S 大 气 化 学 与 全 球 气 候 变 化 A t m o s p h e r i c C h e m i s t r y a n d G l o b a l C l i m a t e C h a n g e R e s e a r c h G r o u p @ I A P C A S 首 页 课 题 成 员 研 究 方 向 大 气 化 学 模 拟 实 验 室 精 细 化 气 溶 胶 模 式 研 究 成 果 欢 迎 加 入 我 们 1 2 3 4 克 氏 自 由 基 间 存 在 广 泛 的 交 叉 反 应 组 内 消 息 2 0 2 4 0 4 0 8 二 次 有 机 气 溶 胶 （ S O A ） 是 大 气 细 颗 粒 物 的 重 要 组 成 部 分 ， 会 对 环 境 、 气 候 和 人 体 健 康 产 生 影 响 。 苯 乙 烯 （ s t y r e n e ） 和 异 戊 二 烯 （ i s o p r e n e ） 是 人 为 和 自 然 源 S O A 的 重 要 前 体 物 ， 在 大 气 环 境 中 广 泛 存 在 ， 但 它 们 间 的 交 叉 反 应 并 未 受 到 关 注 。 课 题 组 基 于 烟 雾 箱 模 拟 实 验 和 高 分 辨 轨 道 阱 质 谱 技 术 （ O r b i t r a p M S ） ， 研 究 了 由 苯 乙 烯 和 异 戊 二 烯 产 生 的 克 氏 自 由 基 中 间 体 （ C r i e g e e S C I s ） 之 间 的 交 叉 反 应 ， 以 及 交 叉 反 应 对 S O A 的 形 成 和 物 理 化 学 性 质 的 影 响 规 律 。 发 现 来 自 苯 乙 烯 的 特 征 C 7 S C I 和 异 戊 二 烯 的 特 征 C 4 S C I 可 以 发 生 交 叉 反 应 ， 并 导 致 混 合 体 系 的 S O A 产 率 低 于 单 一 苯 乙 烯 O 3 体 系 ， 但 高 于 单 一 异 戊 二 烯 O 3 体 系 。 同 时 在 外 场 环 境 采 集 的 细 颗 粒 物 中 也 发 现 了 S C I 相 关 的 交 叉 产 物 。 该 研 究 证 实 S C I 在 决 定 苯 乙 烯 异 戊 二 烯 混 合 体 系 S O A 的 生 成 和 理 化 性 质 方 面 的 起 着 关 键 作 用 ， 说 明 在 城 市 环 境 中 ， 人 为 和 自 然 源 挥 发 性 有 机 化 合 物 （ V O C s ） 的 相 互 作 用 会 显 著 改 变 S O A 的 理 化 性 质 ， 突 显 了 交 叉 反 应 的 重 要 性 。 Y u , S . S . , J i a , L . * , X u , Y . F . , P a n , Y . P . , 2 0 2 4 . O l i g o m e r f o r m a t i o n f r o m c r o s s r e a c t i o n o f C r i e g e e i n t e r m e d i a t e s i n t h e s t y r e n e i s o p r e n e O 3 m i x e d s y s t e m . C h e m o s p h e r e , 3 4 9 , 1 4 0 8 1 1 , h t t p s : / / d o i . o r g / 1 0 . 1 0 1 6 / j . c h e m o s p h e r e . 2 0 2 3 . 1 4 0 8 1 1 气 溶 胶 雾 相 互 作 用 导 致 的 二 次 有 机 气 溶 胶 的 爆 发 式 增 长 组 内 消 息 2 0 2 3 0 1 2 0 在 我 国 秋 冬 季 节 ， 雾 霾 事 件 时 有 发 生 。 二 次 有 机 气 溶 胶 （ S O A ） 对 雾 霾 有 重 要 贡 献 ， 然 而 S O A 与 雾 （ 或 云 ） 之 间 的 基 本 相 互 作 用 还 知 之 甚 少 ， 主 要 原 因 包 括 ： （ 1 ） 与 无 机 盐 不 同 ， S O A 主 要 由 半 挥 发 或 中 等 挥 发 的 有 机 气 体 通 过 气 粒 转 化 形 成 ， 这 意 味 着 S O A 的 吸 湿 性 （ 或 活 化 为 云 雾 滴 的 能 力 ） 不 仅 取 决 于 颗 粒 态 有 机 分 子 ， 同 时 还 受 S O A 气 态 前 体 物 的 影 响 ； （ 2 ） S O A 组 成 和 形 成 机 理 的 复 杂 性 ， S O A 由 成 千 上 万 种 有 机 分 子 组 成 ， 其 来 源 不 仅 包 括 各 种 气 相 反 应 ， 而 且 还 包 含 了 大 量 颗 粒 相 反 应 ； （ 3 ） 外 场 观 测 中 通 常 采 用 热 力 学 模 型 （ 例 如 ， I S O R R O P I A 或 E A I M ） 估 算 颗 粒 水 含 量 ， 但 其 往 往 忽 视 了 有 机 气 溶 胶 对 颗 粒 水 的 贡 献 ； （ 4 ） 要 揭 示 S O A 雾 相 互 作 用 ， 还 需 要 精 细 化 的 气 溶 胶 动 力 学 模 式 与 云 雾 微 物 理 过 程 进 行 耦 合 ， 而 在 线 耦 合 数 千 反 应 和 数 百 个 物 种 的 大 气 化 学 动 力 学 过 程 与 云 雾 的 微 物 理 过 程 是 一 项 挑 战 性 任 务 。 中 国 科 学 院 大 气 物 理 研 究 所 贾 龙 副 研 究 员 及 其 合 作 者 （ 徐 永 福 和 段 民 征 研 究 员 ） 通 过 高 分 辨 质 谱 技 术 和 精 细 化 的 气 溶 胶 动 力 学 模 式 （ C S V A ） ， 在 深 入 解 析 甲 苯 气 态 和 颗 粒 态 分 子 的 基 础 上 ， 从 云 雾 微 物 理 角 度 解 析 了 S O A 与 云 雾 之 间 的 相 互 作 用 ， 并 首 次 发 现 气 溶 胶 雾 相 互 作 用 是 导 致 的 S O A 爆 发 性 增 长 的 关 键 机 制 。 即 ， 霾 （ h a z e ） 与 雾 （ f o g ） 紧 密 交 织 在 一 起 ， 一 方 面 ， 水 溶 性 气 态 有 机 物 的 存 在 会 降 低 S O A 活 化 为 云 雾 滴 的 临 界 过 饱 和 比 ， 导 致 S O A 在 湿 度 接 近 或 低 于 1 0 0 % 时 即 可 活 化 为 云 雾 滴 ； 同 时 ， 云 雾 的 生 成 进 一 步 促 进 水 溶 性 气 态 有 机 物 的 气 粒 转 化 ， 从 而 导 致 了 S O A 的 爆 发 式 增 长 。 还 进 一 步 分 析 了 温 度 和 相 对 湿 度 在 S O A 生 成 中 的 协 同 作 用 ， 发 现 低 温 可 以 显 著 放 大 有 机 气 体 对 S O A 爆 发 式 增 长 和 云 凝 结 核 活 化 的 作 用 。 上 述 结 果 表 明 云 雾 微 物 理 过 程 是 水 溶 性 气 态 有 机 物 快 速 转 化 为 二 次 有 机 气 溶 胶 的 主 要 原 因 。 J i a , L . , X u , Y . , D u a n , M . , 2 0 2 3 . E x p l o s i v e f o r m a t i o n o f s e c o n d a r y o r g a n i c a e r o s o l d u e t o a e r o s o l f o g i n t e r a c t i o n s . S c i . T o t a l E n v i r o n . 8 6 6 , 1 6 1 3 3 8 . h t t p s : / / d o i . o r g / 1 0 . 1 0 1 6 / j . s c i t o t e n v . 2 0 2 2 . 1 6 1 3 3 8 苯 乙 烯 臭 氧 化 反 应 产 物 是 城 市 地 区 潜 在 的 成 核 物 质 组 内 消 息 2 0 2 2 0 7 0 1 　 　 苯 乙 烯 是 城 市 大 气 中 二 次 有 机 气 溶 胶 （ S O A ） 的 重 要 前 体 物 。 由 于 苯 乙 烯 具 有 芳 香 烃 和 烯 烃 的 双 重 属 性 ， 因 此 作 为 一 种 重 要 的 基 础 化 工 原 料 被 广 泛 用 于 合 成 树 脂 和 橡 胶 ， 从 而 导 致 苯 乙 烯 具 有 广 泛 的 人 为 排 放 源 。 以 往 研 究 发 现 苯 乙 烯 具 有 很 高 的 S O A 生 成 潜 势 ， 但 是 缺 少 对 苯 乙 烯 S O A 化 学 组 成 的 了 解 。 　 　 最 近 ， 中 国 科 学 院 大 气 物 理 研 究 所 于 姗 杉 博 士 和 贾 龙 副 研 究 员 等 结 合 自 助 开 发 的 电 离 源 和 轨 道 阱 质 谱 技 术 ， 首 次 从 分 子 水 平 揭 示 了 苯 乙 烯 生 成 的 二 次 有 机 颗 粒 物 的 化 学 组 成 ( 图 1 ) 。 发 现 苯 乙 烯 与 臭 氧 反 应 可 以 生 成 一 类 分 子 量 高 达 7 0 0 D a 的 大 分 子 聚 合 物 。 这 类 聚 合 物 的 挥 发 性 极 低 ， 一 旦 在 气 相 生 成 便 可 以 单 独 成 核 。 通 过 解 析 分 子 结 构 ， 发 现 C r i e g e e 自 由 基 是 此 类 聚 合 物 生 成 的 关 键 中 间 物 质 ， 并 通 过 实 验 证 实 水 汽 对 C r i e g e e 聚 合 反 应 具 有 抑 制 作 用 。 　 　 一 般 认 为 气 态 硫 酸 是 大 气 中 主 要 的 成 核 物 质 ， 不 过 ， 实 验 室 关 于 硫 酸 成 核 的 研 究 与 外 场 观 测 到 的 现 象 并 不 一 致 。 如 ， 外 场 观 测 到 的 成 核 过 程 与 相 对 湿 度 呈 负 相 关 性 ， 但 实 验 室 研 究 发 现 水 汽 对 硫 酸 成 核 却 具 有 促 进 作 用 。 水 汽 对 苯 乙 烯 成 核 的 抑 制 作 用 可 以 很 好 的 解 释 这 一 下 现 象 。 同 时 也 在 外 场 颗 粒 物 中 发 现 了 源 自 苯 乙 烯 的 聚 合 物 ， 从 而 证 实 苯 乙 烯 是 大 气 中 潜 在 的 成 核 物 质 （ 图 2 ） 。 由 于 苯 乙 烯 在 城 市 地 区 具 有 较 高 的 浓 度 ， 因 此 苯 乙 烯 对 大 气 成 核 的 贡 献 不 容 忽 视 。 相 关 结 果 发 表 在 C h e m o s p h e r e 和 A t m o s p h e r i c R e s e a r c h 上 。 图 1 相 对 湿 度 对 苯 乙 烯 氧 化 产 物 的 影 响 机 制 图 2 苯 乙 烯 与 臭 氧 反 应 生 成 的 大 分 子 聚 合 物 是 重 要 的 成 核 物 质 Y u , S . S . , J i a , L . * , X u , Y . F . , P a n , Y . P . , 2 0 2 2 . F o r m a t i o n o f e x t r e m e l y l o w v o l a t i l i t y o r g a n i c c o m p o u n d s f r o m s t y r e n e o z o n o l y s i s : I m p l i c a t i o n f o r n u c l e a t i o n . C h e m o s p h e r e 3 0 5 , 1 3 5 4 5 9 . h t t p s : / / d o i . o r g / 1 0 . 1 0 1 6 / j . c h e m o s p h e r e . 2 0 2 2 . 1 3 5 4 5 9 Y u , S . S . , J i a , L . * , X u , Y . F . , P a n , Y . P . , 2 0 2 2 . M o l e c u l a r c o m p o s i t i o n o f s e c o n d a r y o r g a n i c a e r o s o l f r o m s t y r e n e u n d e r d i f f e r e n t N O x a n d h u m i d i t y c o n d i t i o n s . A t m o s p h e r i c R e s e a r c h . 2 6 6 , 1 0 5 9 5 0 . h t t p s : / / d o i . o r g / 1 0 . 1 0 1 6 / j . a t m o s r e s . 2 0 2 1 . 1 0 5 9 5 0 1 2 3 4 . . . 1 6 N E X T » 分 类 组 内 消 息 ( 4 8 ) 课 题 成 员 ( 2 2 ) 最 新 动 态 克 氏 自 由 基 间 存 在 广 泛 的 交 叉 反 应 气 溶 胶 雾 相 互 作 用 导 致 的 二 次 有 机 气 溶 胶 的 爆 发 式 增 长 李 晓 颖 苯 乙 烯 臭 氧 化 反 应 产 物 是 城 市 地 区 潜 在 的 成 核 物 质 C S V A : 一 种 全 新 的 二 次 有 机 气 溶 胶 化 学 动 力 学 模 式 N e w P u b l i c a t i o n : o z o n e f o r m a t i o n p o t e n t i a l o f a c e t a l d e h y d e 气 溶 胶 水 中 锰 铁 离 子 催 化 氧 化 二 氧 化 硫 的 反 应 动 力 学 N e w p u b l i c a t i o n i n S T E ： T h e f u n c t i o n a l g r o u p s i g n a t u r e s o f a e r o s o l f r o m α p i n e n e C o l l a b o r a t i v e p u b l i c a t i o n : W a t e r s o l u b l e o r g a n i c a e r o s o l i n s u m m e r i n B e i j i n g N e w p u b l i c a t i o n : t h e w i n t e r N A O i n d e x o n N A O a c t i o n c e n t e r s N e w p u b l i c a t i o n : I n f l u e n c e s o f t h e N A O o n t h e N o r t h A t l a n t i c C O 2 F l u x e s N e w p u b l i c a t i o n : R o l e o f l i q u i d w a t e r i n t h e f o r m a t i o n o f O 3 a n d S O A C o l l a b o r a t i v e p u b l i c a t i o n : E f f e c t o f R H o n S O A f r o m c y c l o h e x e n e 相 关 链 接 大 气 物 理 研 究 所 图 书 馆 W e b o f K n o w l e d g e 中 国 科 学 院 大 气 物 理 研 究 所 大 气 边 界 层 物 理 与 大 气 化 学 国 家 重 点 实 验 室 © 大 气 化 学 与 全 球 气 候 变 化 S M O G L A B . 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